【潘丙才/钱杰书教授课题组Angew：惰性载体调控催化剂活性位结构及其催化降解污染物性能】近二十年来，深度水处理纳米材料与技术在学界和产业界均得到了越来越多的关注。实际水处理过程中纳米材料往往存在易团聚失活、操作困难、潜在安全风险等瓶颈，利用大尺寸惰性载体固定纳米颗粒从而制备限域结构的复合纳米材料是应对上述瓶颈最为有效的策略之一。化学、材料学等相关学科的研究表明，限域后的纳米材料较体相材料在结构与性能上往往可表现出显著差异，即纳米限域效应，这一效应在深度水处理领域的研究也得到部分印证，但关于复合纳米材料水处理限域效应的科学机制研究刚处于起步阶段（Environ. Sci. Technol. 2020, 54, 8509）。近年来，南京理工大学钱杰书教授课题组与南京大学潘丙才教授团队通力合作，在相关复合材料的构建方法（Nano Lett. 2021, 21, 10292）、载体-纳米材料的相互作用以及复合材料在吸附、催化高级氧化等深度水处理技术中的应用（Environ. Sci. Technol. 2021, 55, 665、Environ. Sci. Technol. 2021, 55, 6397; Appl. Catal. B: Environ., 2021, 298, 120537; Appl. Catal. B: Environ., 2021, 292, 120193; Nano Res., 2021, 14, 2383）等方向取得了一定进展。相关研究表明，载体与纳米颗粒相互作用的认知是精准调控复合纳米材料结构与净污性能的重要科学基础。
最近，团队通过研究进一步拓展了对载体与纳米颗粒相互作用关系的新认知，即一定条件下载体不仅可提供物理空间固定纳米颗粒，还可改变纳米颗粒的表面活性位结构，从而影响其去除污染物的性能。以Co3O4-CeO2纳米复合催化剂为例，纳米Co3O4是类芬顿反应等诸多常见反应的催化剂，而惰性CeO2则被广泛用作其载体。研究先通过改变复合材料的制备方向，将CeO2载体通过离子交换反向负载于活性Co3O4纳米颗粒表面，从而制备出新型复合催化剂Co3O4@CeO2-IE（图1a所示）。在催化活化过一硫酸盐降解阿特拉津的类芬顿反应中，Co3O4@CeO2-IE的催化活性比传统负载方法所制的Co3O4/CeO2-IM催化活性提升一个数量级（17.3倍），而比Co3O4纳米颗粒的催化活性提升两个数量级（139倍）（图1b）。一系列实验证据和理论计算证明，惰性Ce原子可浸入Co3O4的表面晶格并取代Co3O4表面的部分Co原子。这一结构特点不仅可产生更多的表面活性氧空位，而且可将Co原子旁的原有氧空位转变为与Co和Ce共邻的氧空位结构，从而显著降低硫酸根自由基从催化剂表面脱附步的活化能，导致其催化活性大幅提升。该成果为拓展载体与纳米颗粒相互作用关系的认知、调控复合纳米催化剂的结构及在污染物催化降解中的应用提供了新的研究视角。
研究成果以“Overturned Loading of Inert CeO2 to Active Co3O4 for Unusually Improved Catalytic Activity in Fenton-like Reactions”为题在线发表于Angew. Chem. Int. Ed. (10.1002/anie.202200406)，潘丙才教授和钱杰书教授为共同通讯作者。本研究受到了国家杰出青年基金（21925602）与江苏省杰出青年基金（BK20211522）资助。
最近，团队通过研究进一步拓展了对载体与纳米颗粒相互作用关系的新认知，即一定条件下载体不仅可提供物理空间固定纳米颗粒，还可改变纳米颗粒的表面活性位结构，从而影响其去除污染物的性能。以Co3O4-CeO2纳米复合催化剂为例，纳米Co3O4是类芬顿反应等诸多常见反应的催化剂，而惰性CeO2则被广泛用作其载体。研究先通过改变复合材料的制备方向，将CeO2载体通过离子交换反向负载于活性Co3O4纳米颗粒表面，从而制备出新型复合催化剂Co3O4@CeO2-IE（图1a所示）。在催化活化过一硫酸盐降解阿特拉津的类芬顿反应中，Co3O4@CeO2-IE的催化活性比传统负载方法所制的Co3O4/CeO2-IM催化活性提升一个数量级（17.3倍），而比Co3O4纳米颗粒的催化活性提升两个数量级（139倍）（图1b）。一系列实验证据和理论计算证明，惰性Ce原子可浸入Co3O4的表面晶格并取代Co3O4表面的部分Co原子。这一结构特点不仅可产生更多的表面活性氧空位，而且可将Co原子旁的原有氧空位转变为与Co和Ce共邻的氧空位结构，从而显著降低硫酸根自由基从催化剂表面脱附步的活化能，导致其催化活性大幅提升。该成果为拓展载体与纳米颗粒相互作用关系的认知、调控复合纳米催化剂的结构及在污染物催化降解中的应用提供了新的研究视角。
研究成果以“Overturned Loading of Inert CeO2 to Active Co3O4 for Unusually Improved Catalytic Activity in Fenton-like Reactions”为题在线发表于Angew. Chem. Int. Ed. (10.1002/anie.202200406)，潘丙才教授和钱杰书教授为共同通讯作者。本研究受到了国家杰出青年基金（21925602）与江苏省杰出青年基金（BK20211522）资助。
【NML编委 | 刘少华(Shaohua Liu)】刘少华博士毕业于上海交通大学应用化学专业，上海市“优博”、上海市高层次人才入选者。2014年2月至2017年2月先后在德国马普高分子研究所和德累斯顿工业大学从事博士后工作研究。2017年3月加盟华东师范大学物理与电子学院材料系。刘少华博士长期从事化学自组装和新型功能材料研究，在相关领域内取得了一系列有意义的成果，以通讯作者或第一作者身份在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、 Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano-Micro Lett.等期刊发表论文50余篇，被引用次数超过5000次，H因子为26。担任Nano-Micro Letters （SCI，JCR一区，即时影响因子: 20.75），Frontiers in Energy Research and Materials （Nature出版集团）和Trends in Nanotechnology & Material Science等期刊编委。
以舞作画的艺术家Caroline Denervaud 新作
我们很高兴地宣布；艺术家 继柏林和米兰的展览之后，她将于 2022 年春季在纽约展出她的作品。圣诞元旦节日临近之际，我们也很开心地向大家展示她的一系列新的作品，作品详情请联系我们～
Photos © Jeanchristophe_Lett
#Gallery Double V##当代艺术##遇见艺术[超话]#
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