【Nano Research Award 专辑 | 论文精选之局限在超薄二维片中的元素掺杂对二氧化碳光还原产物的选择性调控】https://t.cn/RBGbxJA

谢毅教授课题组提出用限域掺杂的原子级厚二维片作为模型体系来研究原子级尺度下元素的掺杂与还原产物选择性之间的构效关系。

二氧化碳光催化还原产物的选择性调控仍然是一个极具挑战性的难题。为了弄清楚元素掺杂对二氧化碳光还原产物选择性的影响，谢毅教授课题组提出用限域掺杂的原子级厚二维片作为模型体系来研究原子级尺度下元素的掺杂与还原产物选择性之间的构效关系。以制备的镍掺杂钴酸锌超薄片为例，密度泛函理论计算结果表明镍元素的引入不仅产生了新的掺杂能级，而且导致导带底的态密度有所增加，进而有利于光的吸收和载流子浓度的提高。同步辐射光电子能谱结果表明镍掺杂钴酸锌超薄片的导带和价带位置能够同时满足二氧化碳的还原与水的氧化电位的需求；表面光电压谱结果证明镍元素的掺杂有助于提高载流子的分离效率；原位红外光谱测试结果表明光催化还原过程产生的反应中间体为二氧化碳自由基负离子，其通过进一步与氢离子、光生电子结合生成一氧化碳和甲烷；程序升温脱附曲线表明镍元素的掺杂有助于调控一氧化碳和甲烷的脱附能力，进而能够有效调控产物的选择性。光还原产物的检测结果表明，镍掺杂钴酸锌超薄片生成一氧化碳和甲烷的比例为1.55，比未掺杂的钴酸锌超薄片的产物选择性提高了3.5倍。

因此，该工作成功揭示了元素掺杂与二氧化碳光催化还原产物选择性之间的构效关系，对深入调控光催化还原二氧化碳的产物具有重要的指导意义。

【院士说：高鸿钧 让科学家安下心来潜心科研】5月30日，中国科学院高鸿钧院士以“原子尺度上‘小分子机器’在固体表面的构筑与物性调控”项目获陈嘉庚数理科学奖。
　　“民族强科技必须要强，我们很高兴在这样一个大好形势下面，国家高度重视，我们能开展相应的科技创新方面的工作。”高鸿钧说。https://t.cn/R1elXRZ

【高鸿钧：让科学家安下心来潜心科研】5月30日，中国科学院高鸿钧院士以“原子尺度上‘小分子机器’在固体表面的构筑与物性调控”项目获陈嘉庚数理科学奖。
　　“民族强科技必须要强，我们很高兴在这样一个大好形势下面，国家高度重视，我们能开展相应的科技创新方面的工作。”高鸿钧说。https://t.cn/R1elXRZ